2009-2010赛季，梅西虽然打出了更加恐怖的数据，合计53场比赛中打进47球，但受困于穆里尼奥功利性的打法，巴萨在欧冠半决赛中被国际米兰淘汰，梅西合计打进8球第二次获得欧冠最佳射手。而在国内赛场，巴萨虽然丢掉了国王杯冠军，但是合计打进34粒西甲进球，第一获得欧洲金靴奖。

2010-2011赛季，梅西合计在55场比赛中打进53球，单场进球数接近1球。赛季初梅西就用一次个人神级表现帮助巴萨捧杯，在西超杯首回合负于塞维利亚的情况下，梅西次回合上演帽子戏法，带队4-0完成逆转，最终顺利获得了冠军。随后在联赛首回合国家德比中，梅西带领巴萨获得了一场5-0的大胜。

可以说穆里尼奥当时执教皇马，开启了国家德比过去10年的一个最高峰。在当赛季后半段，巴萨与皇马合计在18天内踢了4场国家德比。虽然巴萨在国王杯决赛中加时赛憾负皇马，但在最重要的欧冠半决赛中，梅西首回合在伯纳乌梅开二度，帮助红蓝军团2-0取胜，直接奠定了晋级的基础。

在联赛顺利卫冕之后，梅西带领“MVP”组合登上欧冠决赛的舞台，在温布利面对曼联，巴萨的传控足球打得红魔毫无招架之力，最终巴萨3-1击败曼联，看看弗格森当时颤抖的手，就知道巴萨的比赛中踢得多恐怖，让曼联感到多无力。待到赛季结束时，梅西以53球和24次助攻的成绩使得自己成为了巴萨队史和西班牙足球史上第一个单赛季破50球大关的球员。

2011-2012赛季，是梅西连续破纪录的一个赛季。当时的梅西已经是集8号创造者、9号终结者和10号助攻者，三大角色于一身的超级球员。当赛季梅西史无前例地打进了73球，超越盖德-穆勒在1972-1973赛季创造的单赛季个人进球的欧洲纪录，此外梅西还助攻29次，完成10次帽子戏法。